Izolarea unei conexiuni evazive lipsă într-una dintre cele mai importante reacții de pe planetă

Captură intermediară evazivă. Credit: ICIQ

Oamenii de știință ICIQ din grupul Lloret-Fillol, pentru prima dată, au izolat complet și au caracterizat un mediator evaziv în reacția de oxidare a apei.

Reacția de oxidare a apei (WOR) este una dintre cele mai importante reacții de pe planetă, deoarece este sursa de aproape tot oxigenul din atmosferă. Înțelegerea complexității sale poate deține cheia îmbunătățirii eficienței răspunsului. Din păcate, mecanismele de reacție sunt complexe, iar mediatorii sunt foarte instabili, făcând astfel izolarea și caracterizarea lor extrem de provocatoare. Pentru a depăși acest lucru, oamenii de știință folosesc catalizatori moleculari ca modele pentru a înțelege aspectele de bază ale oxidării apei – în special reacția formării legăturilor oxigen-oxigen.

Pentru prima dată, oamenii de știință din grupul Lloret-Fillol al ICIQ, care studiază detaliat WOR, au izolat complet și au caracterizat un mediator evaziv creat după formarea legăturilor oxigen-oxigen – etapa de determinare a vitezei de reacție. Lucrarea, un efort internațional condus de ICIQ în colaborare cu Universitatea din Groningen (Olanda) și Synchrotron SOLEIL (Franța), este publicată în Nature Chemistry, „Munca noastră are implicații directe pentru capacitatea noastră de a vedea legătura oxigen-oxigen pasul i formarea și reacțiile ulterioare de feedback ”, explică Julio Lloret-Fillol, liderul grupului ICIQ și profesor ICREA, autor principal al lucrării.

Prin modificarea condițiilor din sistemul lor catalitic, cercetătorii au cristalizat peroxi de Ru (IV) generat după etapa de determinare a vitezei de reacție, evenimentul de formare a legăturii oxigen-oxigen. „Documentul va ajuta la o mai bună înțelegere a mecanismului de formare a legăturilor oxigen-oxigen, deoarece arată dovezi directe pentru un singur mecanism care să formeze legătura oxigen-oxigen, unul dintre mecanismele postulate pentru fotosistemul II”, susține Carla Casadevall., Fostă Doctorand Lloret, acum cercetător postdoctoral Marie Sklodowska-Curie în grupul Erwin Reisner de la Universitatea Cambridge și primul autor al lucrării.

În ciuda eforturilor extinse de a elucida mecanismul său, WOR nu este încă pe deplin înțeles, ceea ce a determinat o dezbatere în curs cu unele propuneri cu privire la mecanismul de formare a legăturilor oxigen-oxigen. Cercetătorii au folosit studii de etichetare pentru a monitoriza mediatorii formați înainte și după etapa de stabilire a ratei WOR. În acest fel, au reușit să ofere dovezi directe ale formării legăturilor oxigen-oxigen prin atacul nucleofil al apei din metal-oxo.

„Această lucrare reafirmă că complexele moleculare bine definite oferă acces la aspecte fundamentale, altfel extrem de provocatoare, ale WOR, care vor fi utile pentru proiectarea eficientă a catalizatorului în continuare”, concluzionează Casadevall.

Referință: 31 mai 2021, Chimia naturală.
DOI: 10.1038 / s41557-021-00702-5

Related articles

Comments

LEAVE A REPLY

Please enter your comment!
Please enter your name here

Share article

Latest articles

Inginerii dezvoltă o nouă tehnologie de tratare a apei care ar putea ajuta și exploratorii Marte

Un catalizator care distruge percloratul din apă poate curăța solul marțian. O echipă condusă de ingineri de la Universitatea din California Riverside a dezvoltat un...

Dezechilibrul energetic al Pământului s-a dublat

Faceți clic pe imaginea pentru a anima: Comparația estimărilor anuale suprapuse la intervale de 6 luni ale fluxului anual net de energie în atmosfera...

Modul în care celulele folosesc „pungile pentru gunoi” pentru a-și transporta deșeurile de reciclare

Descoperirile pot avea implicații importante pentru înțelegerea bolilor legate de vârstă. Oamenii de știință de la Sanford Burnham Prebys au obținut o perspectivă mai profundă...

Cercetătorii iau distribuția cheii cuantice din laborator

Dovezile pe teren arată că simpla funcționare a sistemului DCC cu rețeaua de telecomunicații existentă în Italia. Într-un nou studiu, cercetătorii au demonstrat un sistem...

Știința simplificată: ce sunt rețelele cuantice?

din Departamentul Energiei din SUA 17 iunie 2021 Părțile interesate din guvern, laboratoare naționale, universități și industrie s-au alăturat DOE Internet Quantum Project Workshop pentru a...

Newsletter

Subscribe to stay updated.